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科研成果

我院在纳米单晶多级孔分子筛的合成研究中取得重要进展

作者: 发布时间:2021-10-19



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近日,我院陶硕博士与中科院大连化物所田志坚研究员等人合作,发展了一种无生长抑制剂和介孔模板剂来制备纳米单晶多级孔分子筛的通用合成策略。

分子筛材料由于具有规则的孔道结构、可调变的活性位、良好的水热稳定性、高表面积、大孔容等特性在催化、吸附以及分离等领域具有重要的应用。然而,分子筛的微孔在提供择形的同时也会带来物质扩散问题。开发纳米以及多级孔分子筛是解决其扩散问题的有效途径,然而目前的合成方法通常使用生长抑制剂、介孔模板剂或者采用繁琐的后处理脱金属等步骤,耗时耗力,增加了合成成本,不利于实际应用。

本研究通过采用高度均一的超浓凝胶为前驱体一步合成了具有LTA8-rings)、AEL10-rings)、AFI12-rings)和-CLO20-rings)拓扑结构的纳米单晶多级孔磷酸铝分子筛,实现了从小孔到超大孔的全覆盖。通过冷冻透射电镜获得了样品的电子断层信息,三维重构结果证明了晶内介孔的连通性。依时研究表明,其生长遵循非经典生长机理:前驱体初始颗粒首先聚集成纳米聚集体,然后再经过内部重排得到纳米单晶产物。HF起促进晶化以及原位刻蚀晶格缺陷的双重作用,最终得到具有晶内介孔的单晶纳米分子筛。以具有AEL结构的SAPO-11为例,纳米单晶多级孔SAPO-11在正十六烷异构化中表现出比传统微孔级SAPO-11更好的选择性和异构体收率。

该研究成果以我校为第一完成单位在线发表在国际知名学术期刊《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上,其中陶硕博士为第一作者和通讯作者,田志坚研究员为第二通讯作者。这是我校首次以第一单位、第一作者在该杂志发表科研成果。本研究工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东高校科技计划、聊城大学博士启动经费以及聊城大学437ccm必赢国际的支持。该成果的取得,是我院一流学科建设的重要进展,也是我院青年教师成长进步进入国际科研一线行列的重要表现。(文 张宪玺,图 陶硕)

附原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201915144

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