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科研成果

聊城大学陶硕团队《美国化学会会志》:固相合成分子筛新进展

作者: 发布时间:2023-02-17

  

  近日,我校437ccm必赢国际(山东省化学储能与新型电池技术重点实验室)陶硕团队在固相合成分子筛及晶化机理研究方面取得重要进展。相关研究成果以“Solid-State Synthesis of Aluminophosphate Zeotypes by Calcination of Amorphous Precursors”为题,于近日发表在化学领域顶级期刊《美国化学会会志》( Journal of the American Chemical Society )上。这是陶硕副教授在继2020年在《德国应用化学》( Angewandte Chemie-International Edition )上首次以聊城大学为第一单位发表研究论文后的又一突破。

  分子筛是一类重要的结晶微孔材料,其在催化、吸附、分离和能源存储中有重要应用。自从1940s年代人工合成分子筛以来,研究者先后开发了水热合成、溶剂热合成、干凝胶转化、离子热合成和无溶剂合成等方法。目前除采用极低蒸汽压的离子热合成和少数低温合成外,分子筛通常需要在反应釜密闭的体系中进行晶化。另一方面,由于水被认为是分子筛晶化所必须的,人们对分子筛的液相转变机理和固相转变机理始终存在争议。

  本工作针对传统分子筛合成存在的高的自生压、晶化时间长、产物收率低、废液排放多等问题,开发了一种无定形前驱体固相合成磷酸铝分子筛的通用策略,制备了AST、SOD、LTA、AEL、AFI和-CLO等多种拓扑结构。采用多核多维固体核磁结合原位质谱等表征手段,揭示了共价连接的氟物种和限域空间的结构导向剂的作用机制。通过引入杂原子,赋于其催化活性,所制备的Pt/MgAlPO-11双功能催化剂在正十六烷异构化反应中表现出优异的催化活性。本研究工作为分子筛类微孔材料的合成开辟了新的道路,为固相转变机理提供了坚实的证据。

  论文第一和通讯作者为我校陶硕副教授、共同通讯作者为中科院大连化物所侯广进研究员,我校碳基能源高效催化转化创新团队的厉晓蕾副教授、王博博士、訾文文博士、2021级研究生王玉婕、2022级研究生李雪等参与了部分研究工作。

  近年来,碳基能源高效催化转化创新团队主要围绕分子筛类催化材料的合成、晶化机理( Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59 , 3455-3459; Microporous Mesoporous Mater. 2022, 334 , 111771)和催化性能( Microporous Mesoporous Mater. 2023, 349 , 112425; Appl. Catal., A 2023, 653 , 119011; Microporous Mesoporous Mater. 2018, 262 , 182-190; Catal. Sci. Technol. 2017, 7 , 5775-5784)研究方面取得了系列进展。该工作获得了国家自然科学基金、山东省重点人才工程、山东省自然科学基金、山东省高等学校青年创新团队、聊城大学光岳青年学者创新团队的资助和437ccm必赢国际(山东省化学储能与新型电池技术重点实验室)的大力支持。

  

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